【创新前沿】《德国应用化学》报道我校在感知Hofmeister离子序列智能超分子水凝胶领域的重要进展

时间:2025年04月30日访问次数:0

近日,《德国应用化学》以“Harnessing the Hofmeister Effect for Dynamic Self-Assembly of Supramolecular Hydrogels”为题报道了我校王义明特聘研究员、郭旭虹教授和轩福贞教授在智能感知超分子水凝胶领域的创新合作成果,论文被编辑选为超分子化学领域“Hot Paper”。

生命系统中的信号识别与响应过程展现出高度的时空分辨特性与自适应性,激发了对仿生传感材料的广泛关注。Hofmeister效应作为调控分子间作用力的经典离子特异性理论,为构建具备类生命感知特征的智能材料提供了新的理论支撑。然而,如何将该效应有效地与动态化学反应网络相耦合,实现类生命信息流转模式,仍是当前智能传感材料研究中的关键挑战。

我校研究人员提出将酶促反应与Hofmeister效应相耦合的思想,成功构筑出能够动态感知Hofmeister离子序列的智能超分子水凝胶,模拟生命体对微环境变化的自适应感知行为。团队设计的凝胶因子含有羧酸基团,其自组装行为可被尿素水解生成的亲液离子NH₄⁺、CO₃²⁻(Kosmotropic ions)精确调控。在脲酶催化下,尿素水解产生的碱性NH₃和亲液离子诱导凝胶经历从Gel1到溶胶Sol再到Gel2的自主转变,实现对离子信号的实时感知与力学状态的动态演变,将化学信号有效转化为宏观物性变化,为多模态输出和智能反馈奠定了基础。

该研究通过简单的酶促反应展示了如何调控Hofmeister效应实现自我感知与自主调节的凝胶-溶胶-凝胶转变。机理研究表明,离液离子通过破坏凝胶基元分子与水分子间的相互作用,进而激发了凝胶基元分子自组装。通过将Hofmeister效应介导的自组装与尿素酶解反应相耦合,酸性pH条件下形成的水凝胶Gel1会因生成碱性NH3而解离为溶胶Sol;但随着时间的推移,随着离液离子(NH₄⁺和CO₃²⁻)的产生与积累,解离的凝胶因子会被激发自组装形成新的水凝胶Gel2。这是首个利用Hofmeister效应实现具有自我调节能力的智能超分子水凝胶的研究。该研究证实Hofmeister效应能有效调控分子间作用力以维持分子组装体结构,这对理解自然界中特定离子效应(如嗜盐生物在极端盐环境中的生存机制)具有启示意义。更重要的是,这种Hofmeister效应介导的动态超分子自组装为开发具有自我调节能力的类生命软材料提供了新思路,可应用于具有离子感知功能的生物传感和药物递送系统等。

该研究是硕士生唐红旺在王义明特聘研究员、郭旭虹教授和轩福贞教授共同指导下完成的。研究工作得到了国家自然科学基金委、上海市科委等机构的项目支持。

原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202505417


发布时间:2025-04-30